南北谈判成功后，袁世凯继任临时大总统，唐绍仪出任民国的第一任内阁总理。当初孙中山当大总统的时候，采用的是美国的总统制，不设总理，由总统直接统辖内阁。在交权前夕，为了限制袁世凯，临时起意把政府改成内阁制。但是老谋深算的袁世凯不可能入其彀中。这样一来，唐绍仪这个内阁总理必然要与袁世凯起冲突。因为唐绍仪不会是惟命是从之人，他有他的政见和抱负，有他所坚持的为国为民的“大道”;而袁世凯是不可能放弃独断专权的计划的。
唐绍仪少年时期就留学美国，已接受过民主共和思想的熏陶。民国初年，唐绍仪的思想立场更向民主共和方面转变，他由黄兴、蔡元培介绍，并由孙中山监誓，加入了同盟会——这也是他当上民国第一任内阁总理的原因，既深受袁世凯信任，又备受同盟会肯定——唐绍仪出任内阁总理后，抱有极大的政治抱负。于是，他挑选宋教仁、蔡元培、陈其美等同盟会骨干成员入阁，担任农林、教育、工商总长，使同盟会会员在政府中占据多数，内阁也因此被称为“同盟会中心内阁”。唐绍仪勤于公务，注重办事效率，使政府呈现一派新气象。
袁世凯习惯了独揽大权，对唐绍仪推行责任内阁制、“事事咸恪遵约法”自然甚为不满。两人在用人、财政、遵守《临时约法》规定的总理附署权等问题上常有矛盾，裂痕逐渐加深。唐绍仪主张“民国用人，务贵新不贵旧”，拒绝亲袁派内阁内务总长赵秉钧私自安排北洋旧人入阁之事。在筹款方面，唐绍仪拒绝英、美、德、法四国银行团提出的监督中国财政的无理要求，引起了袁世凯和财政总长及四国银行团的合伙攻击。1912年6月初，直隶省议会选举同盟会成员王芝祥为直隶都督，袁世凯不予承认，并将总理附署权抛诸一边，公布另任命令。唐绍仪见《临时约法》已遭到破坏，他“彻悟袁之种种行为，存心欺骗民党”，冷静之后，于6月15日愤而提出辞呈，时任总理不足3个月。
虽然只任内阁总理不到3个月时间，但后来唐绍仪被暗杀的缘由，皆因唐曾经位及高位，政绩出色，影响力甚大而起。
但唐绍仪这个人却是拿得起放得下、逍遥通达之人。不然也不会有上能为总理，下能为县官的美谈。走到哪里，他都是一样的君子作风，穷则独善其身，达则兼济天下。
辞去内阁总理后，唐绍仪寓居上海数年，与他人集资创办了金星人寿保险有限公司，自任董事长，但他一直密切关注着政治舞台。1913年对于袁世凯刺杀宋教仁之事，唐绍仪给予了强烈的谴责，并坚决拒绝袁世凯拉拢其复任北洋军阀政府总理。1915年，袁世凯终于按捺不住，大兴复辟，唐绍仪遂与蔡元培、汪精卫等民主人士联名致电，警告袁世凯“取消帝制野心，并辞职以谢天下”。护国军兴起后，唐绍仪再次致电袁世凯，劝其退位。
袁世凯死后，黎元洪继任总统，但皖系军阀段祺瑞大权在握。唐绍仪仍力主恢复旧约法和国会，站在孙中山革命派的立场上，多次拒绝北洋军阀的拉拢利诱。
护法运动开始后，唐绍仪也南下参加，并被孙中山任命为护法军政府财政总长。军政府改组后，唐绍仪又被任为七总裁之一，在护法军政府中份量不低。
1919年初，北洋军阀政府与护法军政府谈判议和，唐绍仪经验丰富，且具有很强的谈判能力，故又担任南方总代表。他竭力维护孙中山的护法旗帜，但这主张被北方的代表拒绝，同时也为把持南方军政府的桂系军阀所不容，遂被撤掉总代表之职。南北议和历时一年余，最终未能达成协议。
五四运动时期，唐绍仪又表现出爱国热情，他通电北洋军阀政府表示支持爱国学生。又多次通电巴黎，要求出席巴黎和会的中国代表、他的女婿顾维钧拒绝在和约上签字。
1920年6月，唐绍仪与孙中山等在上海通电反对桂系军阀，正式脱离军政府，赴上海坚持斗争。桂系军阀势力被驱逐出广东后，唐绍仪又随孙中山回到广州重建军政府。但此时唐绍仪与孙中山的政治主张已发生分歧，唐认为孙中山的理想太高，难以实现，且孙所制定的总统制与他的政党政治和责任内阁制理想亦不符。于是他拒绝出任军政府财政总长一职，在政治上表现消沉，寓居上海闭门不出。
南京国民政府成立后，唐绍仪又挂名为中国国民党中央监察委员和国府委员。1931年3月16日，唐任中山县县长，遂集中精力实施建设模范县的计划。唐绍仪堪称大才，治理一个小县，真被他治得条条是道，门路顿开。已值古稀之年的唐绍仪做起七品芝麻官来，跟当年做巡抚、尚书和总理一样，雄图大志，有板有眼，绝不糊弄。
早在1920年，他就曾向孙中山提出过在香山设立模范县的建议。此番设立中山模范县并由他领衔，了却了他梦寐以求的夙愿，终于可以实现他报恩故土，“回乡办事目的”。他表示，自己并不是“为官而来”，“自当竭诚尽事”。
上任伊始，为了扩大中山县在全国的影响，他遍邀民国要人来唐家小住，以争取南京政府的支持。一时间，冷落多时的唐家湾宾客盈门，四方辐辏，胡汉民、汪精卫、吴铁成、孙科、张继等相继造访。自此，中山模范县名声远播。从1929年2月份开始，他就接连向南京国民政府报告在唐家湾前后环沿海地区开辟一个可停靠5000至2万吨级轮船的南方巨大良港，并将该港辟为无税口岸，以取代香港和广州港的部分对外贸易地位的建议。
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